皮曉東^1，2，孫權³，羅果萍⁴，王永斌^4，5，朱建國⁴

( 1． 中國地質大學( 北京) 材料科學與工程學院，北京100083; 2． 內蒙古自治區地質調查院，內蒙古呼和浩特010020;3． 內蒙古包鋼稀土鋼板材廠，內蒙古包頭014010; 4． 內蒙古科技大學材料與冶金學院，內蒙古包頭014010;5． 北京科技大學冶金與生態工程學院，北京100083)

摘要: 介紹了國內外研究球團礦還原膨脹機理的主流觀點，并針對分析了影響球團礦膨脹的諸多因素。在綜合大量現場研究結果后，探究了含鎂添加劑對于球團礦冶金性能的影響。最后，指出了從球團礦還原全過程出發，添加MgO 對球團還原膨脹性能影響機理研究的可行性與重要性。對建立特殊礦球團生產新理論具有重要的科學意義。

關鍵詞: 球團礦; MgO; 還原膨脹; 冶金性能; 機理研究

1 前言

球團礦作為高爐煉鐵的一種重要原料，以其品位高、粒度均勻、強度好、便于運輸和儲存等優點，在高爐原料中的使用量逐年提高。研究表明，球團礦與燒結礦一起搭配入爐對爐料結構影響較大，可使高爐增產節焦，從而對降低生產成本有顯著效果^{［1 ～ 3］}。但是，酸性球團礦與高堿度燒結礦相比，前者高溫冶金性能較差，存在軟熔溫度相對較低、軟化滴落溫度區間寬、料層透氣性差、還原膨脹率高等不足。特別是球團礦的還原膨脹性，實踐證明，如果還原膨脹性指數超過20%，將會引起高爐料柱透氣性下降，煤氣流分布出現異常，使得爐況運行不暢，嚴重時甚至會出現爐況失?，F象。眾多研究表明^{［4 ～ 7］}，隨著球團礦中的氧化鎂含量的提高，球團礦的高溫還原度和軟化熔融滴落性能改善，低溫還原粉化率和膨脹率指數明顯降低。因此，添加MgO 已成為改善球團礦冶金性能最有效的措施。

2 球團礦還原膨脹的研究現狀

2． 1 球團礦還原膨脹機理的研究現狀

球團礦作為高爐煉鐵或直接還原的一種原料，從加入到爐內就進入一種還原性氣氛，爐內中的還原性氣體( CO、H₂和固體碳) 會使鐵氧化物發生由高價到低價的逐級還原反應，最終得到金屬鐵。在這一還原過程中，球團礦發生著一系列的復雜物理化學變化，其中就包含球團礦體積的增大，這就是球團礦的還原膨脹。關于還原膨脹的問題，早在1939 年就有人報道，在還原時鐵礦石會出現體積膨脹^［8］。到了上世紀60 年代初期，隨著鋼鐵工業的不斷發展，球團礦在高爐原料中的配比不斷提高。由于高爐生產大量使用球團礦出現了高爐爐況惡化，生產指標下降，球團礦在還原過程中的膨脹問題才引起人們的注意，并促進了球團礦還原膨脹理論的發展^［9］。到目前為止，關于球團礦還原膨脹機理方面比較有代表性的觀點主要有以下四種:

( 1) 氣體壓力論

Adstrom 選取一塊具有特定長度同時純度較高的赤鐵礦立方體于1 000 ℃ 溫度下用CO氣體進行還原。通過在還原器內通入CO₂來改變其還原能力，以控制各特定的還原階段。研究結果表明，赤鐵礦( 即Fe₂O₃) 在還原過程中會發生一定數量的膨脹，而磁鐵礦在還原過程中并不產生體積膨脹。他把赤鐵礦體積膨脹的原因解釋為球團核內氣體壓力增大的結果，我們知道這種情況發生在較高的還原速度下，此時CO₂或水蒸氣的生成速度大于其通過氣孔向外擴散的速度，而在核內產生了向外的壓力促使球團結構疏松^{［10，11］}。因此，這種認識有較大的局限性。

( 2) 碳沉積膨脹理論

該理論認為球團礦的還原膨脹是由于在400 ～ 600 ℃的還原條件下，發生的析碳反應導致，反應所生成的碳沉積在球團礦的微小孔隙或晶體裂縫內，引起球團體積增大^{［10，11］}。由于發生析碳反應時的溫度低，反應速度較為緩慢，所以一般認為析碳反應在高爐內發生量比較少^［12］。因此，該觀點也只能解釋球團在低溫條件下發生膨脹的原因。

( 3) 晶體變化和赤鐵礦還原過程的各向異性論

赤鐵礦的晶體結構屬于六方晶系，而磁鐵礦的晶體結構屬于等軸晶系，因此赤鐵礦球團在還原過程中會發生晶體結構的變化。六方晶系的a － Fe₂O₃( 晶格常數5． 42 埃) 向正方晶系的Fe3O4( 晶格常數8． 41 埃) 轉變時，中間經過r－ Fe₂O₃，r－ Fe₂O₃屬正方晶系( 晶格常數8． 32埃) 由a － Fe₂O₃轉變成r － Fe₂O₃，由于晶格重建，理論上計算其體積增加7． 8%，再加上約3%的物理熱膨脹率，所以在升溫還原過程中純Fe₂O₃的最大體積膨脹率應在11%左右，這一點已經得到公認^{［13，14］}。

由于赤鐵礦之類物質結晶成六方晶系，因此其表現出各項異性的特點。赤鐵礦晶體在還原速度上也呈現出各向異性，在還原過程中除了晶體結構變化所引起的體積增大以外，在不同方向上生成不同厚度的磁鐵礦層。使得各界面處形成不同的張力，導致晶體結構發生破裂。

所以該觀點可以很好地解釋由赤鐵礦還原到磁鐵礦轉化過程中的正常膨脹和異常膨脹^［15］。

( 4) 鐵晶須論

該觀點認為，在由浮氏體還原為金屬鐵這一階段，浮氏體界面處某些特定的點會析出纖維狀金屬鐵，即所謂“鐵晶須”或金屬鐵的微晶粒，使周圍晶粒產生位移或開裂，產生災難性膨脹。這種觀點能較好地解釋在球團礦中由于堿金屬或是鈣離子的存在而導致的災難性膨脹^［8］。

球團礦還原膨脹是一個涉及到各方面非常復雜的綜合性問題。對于不同的球團礦，由于化學成分、礦物組成和結構等差異，使得在還原過程中其產生體積膨脹的原因各不相同。因此，對于不同球團礦在還原過程中產生體積膨脹的原因，應用辯證的思維去看待。

2． 2 白云鄂博球團礦面臨的問題

多數鐵精礦所生產的球團礦，還原膨脹率均在高爐正常生產允許的范圍之內，而包鋼白云鄂博鐵精礦由于同時含有鉀、鈉和氟，以其為主要原料所生產球團礦的異常還原膨脹一直是困擾包鋼球團與煉鐵生產的瓶頸問題。長期以來，包鋼球團生產主要依靠大量使用外購礦來抑制球團礦的異常還原膨脹以滿足高爐生產的要求。2009 年以來，隨著包鋼巴潤精礦礦漿管道輸送工程的投產，使得自產白云鄂博鐵精礦在球團和燒結生產中所占的配比提高顯著，球團礦異常還原膨脹再度成為制約包鋼球團與煉鐵生產發展的嚴峻問題^{［16 ～ 18］}。因而，抑制球團礦異常還原膨脹就成了當前擺在包鋼科技工作者面前亟待解決的問題。

國內外眾多學者曾對球團礦還原膨脹性能進行了大量卓越而又有建設性的研究，發現球團礦還原膨脹主要發生在還原第一階段即赤鐵礦轉變為磁鐵礦的過程中，出現了較為嚴重的鐵氧化物晶體開裂現象，但是只有在堿金屬含量較高的情況下，才在還原第三階段即浮氏體轉變為金屬鐵的過程中，出現“鐵晶須”或是鐵晶粒，從而加重球團礦的膨脹^{［19，20］}。球團礦還原膨脹機理解釋的主流觀點有上述四種^［21］，但是還沒有任何一種觀點能夠全面而合理地解釋白云鄂博鐵礦球團礦的還原膨脹現象。

白云鄂博鐵精礦中氟及堿金屬的綜合作用使球團礦還原膨脹甚為嚴重，使MgO 對球團礦還原膨脹性能的影響機理變得更為復雜。包鋼含鎂球團礦的試驗研究表明，生產堿性含鎂球團礦是改善球團礦高溫冶金性能的有效途徑，當MgO 含量控制在1． 5% ～ 2． 0% 時，可獲得還原膨脹率低、綜合指標良好的球團礦^{［22，23］}。

3 不同因素對球團還原膨脹性的影響

3． 1 堿金屬、氟對球團還原膨脹性的影響

研究證明^［24］: 在球團礦的還原過程中，堿金屬能夠引起球團礦的異常膨脹，甚至是災難性膨脹。周取定^［25］等在堿金屬與氟對球團礦還原膨脹影響機理的研究中發現，大多數堿金屬與Fe₂O₃結合成堿金屬鐵酸鹽，而進入晶格的極少，在還原到磁鐵礦時，只有少部分堿金屬鐵酸鹽存在，其晶格常數有微小的變化，當球團礦還原到浮氏體時，堿金屬鐵酸鹽會完全消失，含K，Na 球團礦的晶格常數有明顯變化。在還原到金屬鐵階段，鐵晶須生長在含有鈉元素的鐵氧化物基體上，而在純鐵氧化物基體上則無鐵晶須生長，且含鉀的須粗壯，鈉的尖細。

張若萍^［26］在攀枝花氧化鈉球團還原膨脹機理的研究中提出，任何晶體在還原到Fe₃O₄階段時，都會有裂紋產生，不同的是鈉化后的赤鐵礦在還原產物中，裂紋表現為粗大而集中，晶粒的連續性受到根本性破壞，裂紋是應力引起的。

還原過程中產生的應力，不僅指殘留于還原產物內的應力，而且應該包括還原過程中導致晶粒裂開而使球團表面能增加的那部分應力，使用Na₂CO₃作鈉化劑，提高焙燒溫度，其結果都導致晶粒長大，膨脹率也相應提高。

Taymour^［27］在研究堿金屬對酸性球團礦還原行為的影響時發現，堿金屬造成球團礦異常膨脹的原因主要有兩個發面: 一是堿金屬改善了酸性球團礦的還原反應能力，提高了還原氣體與鐵氧化物之間的傳質能力，導致球團膨脹，形成裂縫。此外，堿金屬還可以固溶于浮氏體中，促進金屬鐵的形成與長大; 二是堿金屬進入渣相，與其他化合物形成低熔點化合物，在還原過程中降低了球團礦抵抗應力的能力，從而導致產生異常膨脹。

周取定^［25］等模擬當時包鋼工業球團的堿金屬和氟含量的條件就堿金屬和氟對球團礦還原膨脹的影響進行了研究，其結果表明，在球團礦還原過程中，堿金屬容易進入磁鐵礦晶格，并隨著Fe₃O₄還原到FexO，堿金屬進入的量逐漸增加，造成堿金屬的積累，進而導致晶格扭曲和畸變，增加了界面反應速度，這是造成鐵氧化物晶體開裂及鐵晶須異常發展的根本原因。

漆光瑯^［28］等針對白云鄂博鐵礦的實際礦物組成特點，在普通鐵精礦中配加天然礦物鉀板巖和鈉輝石巖( 主要成分為鉀長石KAlSi₃O₈，鈉輝石NaFeSi₂O₆) ，進行了球團礦還原膨脹性能的研究，他認為K，Na 可以賦存于鐵氧化物晶格點陣之中，形成固溶體。這使得含堿金屬鐵氧化物反應界面上的活性點較純鐵氧化物大大增加。高能活性中心的形成相當于發生反應所需活化能的減小，所以加快了反應速度，且反應所需的能量減少。

沈茂森^［29］等在對不同白云鄂博巴潤精礦配比球團礦的還原膨脹影響研究時發現，巴潤精礦配比提高到30% 以上后，球團礦中較大的氣孔明顯增加，需要特別指出的是互相連通的大氣孔增加明顯。分析其原因認為，由于白云鄂博鐵礦含有較高的易揮發的元素或是組分，在焙燒過程中，由揮發份產生的一部分氣孔由于氣體壓力而破裂和外界連通，形成開氣孔，揮發份由此被排出外界; 當然也有部分氣孔在氣體壓力下沒有發生破裂，將揮發份保留其中，形成了所謂的閉氣孔，從而使白云鄂博鐵礦球團氣孔率明顯提高。閉氣孔中的揮發份在球團礦高溫還原時，會再次產生較高的膨脹壓力，氣孔壁在遭到還原氣體的破壞時破裂，其中的揮發份膨脹釋放，引起球團礦的還原膨脹。

郭春泰^［30］等采用TGA 方法研究了堿金屬對鐵氧化物還原化學動力學的影響。實驗表明，堿金屬( K，Na) 可加快鐵氧化物界面還原反應速度，降低反應活化能，同時減少還原反應所吸收的熱量。

劉建華^［31］在氧化物雜質對鐵氧化物還原動力學的影響中指出，用CO/CO₂體積比為2 /98的CO － CO₂混合氣體進行還原實驗，與相應的純Fe2O3晶體相比，摻入堿金屬鉀后溫度升至700 ℃時，Fe₂O₃被還原為Fe₃O₄的反應速率提高了一個數量級，1000 ℃時則提高了2 個數量級，形成KFe11O17，促進了Fe₃O₄的形成與長大，同時形成多孔而不致密的條狀Fe₃O₄。

白云鄂博鐵礦和其他鐵礦石區別在于含有氟元素，其中氟元素94． 26% ～ 97． 84% 存在于螢石中，有少量存在于氟碳鈰礦中，因此白云鄂博鐵精礦有時也成為含氟精礦，此外白云鄂博礦中還含有較多的堿金屬。由于同時含有氟和堿金屬，白云鄂博礦表現出特殊的冶煉特點，因此在沒有搞清楚白云鄂博礦冶煉的特殊性時，冶煉初期給包鋼煉鐵生產帶來極大的困難^{［32，33］}。但是，同時也促發了人們對白云鄂博礦的研究熱情。

3． 2 脈石組分對球團還原膨脹性的影響

不同地區的鐵精礦具有不同的化學成分、礦物組成和物質結構，從而體現出不同的冶金特性。一般在鐵精礦中，脈石的主要成分為SiO₂、CaO、Al₂O₃、MgO 等。為了深入了解這些脈石成分對球團礦冶金性能的影響，特別是對還原膨脹性的影響規律，人們做了大量研究^{［4 ～ 7］}。研究結果表明，在MgO 和SiO₂對球團礦還原膨脹性的影響規律上研究者們獲得了比較一致的效果。

無論是對于磁鐵礦還是赤鐵礦，無論是以天然鐵礦粉還是純化學試劑為原料，研究者們在SiO₂對球團礦還原膨脹性影響規律方面得出相同的結論: 隨著球團礦中SiO₂含量的增加，球團礦的還原膨脹性得到改善。崔智鑫等人^［34］通過改變巴西卡拉加斯赤鐵礦與金山店、程潮2種磁鐵精礦的配加量來改變球團礦中的SiO₂的含量，以研究SiO₂對球團礦還原膨脹性的影響。

研究發現隨著球團礦中SiO₂含量的增加，球團礦還原膨脹率基本上表現為下降趨勢，但由于各種礦石之間本身存在著一定差異，所以所測球團礦的還原膨脹率有些許起伏屬于正?，F象。孫宗毅^［18］在對國內外包括赤鐵礦、磁鐵礦、鏡鐵礦和褐鐵礦四大類，共計10 個鐵礦球團研究時發現，鐵礦原料的脈石含量和組成，對球團膨脹特性有顯著的影響，SiO₂含量增加可降低球團膨脹率。王兆才^［35］等人認為球團中含有適量的SiO₂有利于焙燒時產生渣相連接，提高球團的強度，降低還原膨脹率。

在MgO 對球團礦還原膨脹性方面，研究者們得出一致的結論: 隨著球團中MgO 含量的增加，球團礦的還原膨脹性得到明顯改善。將MgO 加入到球團生產的原料中，在焙燒過程中會形成穩定的鐵酸鎂( 熔點1713 ℃) ，在還原時不會發生Fe₂O₃到Fe₃O₄的相變而引起體積膨脹，而是生成MgO 和FeO 的固溶體。而且Mg^{2 +}的半徑( 0． 6 × 10 ^{－ 10} m) 小于Fe^{2 +} 的半徑( 0． 74× 10 ^{－ 10}m) ，Mg^{2 +} 能均勻分布在浮士體內，不至于引起局部化學還原反應。此外，加入的MgO在焙燒過程中可以形成高熔點的渣相，在還原過程中提高了球團礦抵抗膨脹的能力，從而使得球團礦還原膨脹性降低^{［36，37］}。

姜濤^［4］等人以純鐵礦物為原料采用壓塊－焙燒－ 還原的方法，研究CaO、SiO₂、MgO、Al₂O₃對鐵礦球團還原膨脹性的影響。研究表明: 相同條件下純赤鐵礦團塊的還原膨脹率比純磁鐵礦團塊明顯要大; 同時CaO、SiO₂、MgO、Al₂O₃對降低赤鐵礦團塊的還原膨脹率有非常顯著的作用; 而SiO₂、MgO 也有在一定程度上降低磁鐵礦團塊還原膨脹率的作用，相反CaO、Al₂O₃則使磁鐵礦團塊的還原膨脹率增大。并認為在浮氏體還原成金屬鐵的過程中，固溶于鐵氧化物晶格中的Ca^{2 +} 促進了“鐵晶須”的生成與長大，是CaO 導致球團產生異常膨脹的直接原因^［36］。

H． T． Wang 和H． Y． Sohn^［14］在1 000 ℃的焙燒溫度下制備球團礦以研究CaO 和SiO₂對還原過程的鐵氧化物的膨脹性和鐵晶須形成的影響。

I． 研究表明，SiO₂對團礦的膨脹影響比較復雜，在CaO 含量( 0． 68%) 低的情況下，SiO₂含量的增加可以抑制膨脹和鐵晶須的生長，但在CaO 含量( 5%) 高的情況下，SiO₂的作用正好相反。CaO含量的增加可提高還原反應速度，有效抑制團礦膨脹和鐵晶須的生長。并利用SEM 觀察了鐵晶須的生長情況，認為SiO₂含量的增加使得鐵晶須生長的核心由分散狀態逐步變得增加聚集到一起，而CaO 含量的增加形成了更多的鐵晶核，導致鐵晶須長度變短，從而抑制了膨脹。

3． 3 含鎂添加劑對于球團還原膨脹性的影響

有研究表明隨著氧化鎂含量的提高可以引起球團礦抗壓強度下降。周明順^［38］等研究了MgO 添加方式對改善球團礦冶金性能的影響，其結果表明對于球團礦的還原膨脹性而言，高、低MgO 精礦搭配和添加菱鎂石兩種方法，都能使球團礦還原膨脹指數降低，添加白云石時，由于鈣元素的影響，RSI 反而由23% 增加到32%。

研究認為MgO 的添加方式應當是菱鎂石或含MgO 精礦粉，應該避免通過白云石添加。張亞平^［39］等認為球團礦強度隨MgO 增加而降低的原因是液相量減少，液相粘度增大，使得球團孔隙率增大，體積收縮變差，再加上大氣孔的存在，氣孔形狀也不規則，應力相對集中，導致了球團抗壓強度的下降。為了改善含鎂球團礦的強度，范曉慧^［40］等發現，通過添加含鈣和含硼物質可促進低熔點物質的形成，使球團產生適宜的液相量，加快Mg^{2 +} 和Fe^{3 +} 的擴散，促進含鎂熔劑的礦化和Fe₂O₃再結晶，從而改善含鎂球團的固結強度。周國凡^［41］等的研究表明，可以通過適當提高焙燒溫度及延長焙燒時間來提高球團礦的抗壓強度。

在氧化鎂球團生產時，還必須注意含鎂添加劑的選擇。有研究表明并非所有含鎂添加劑都可以降低球團礦的還原膨脹率。

高強健^［42］等的研究表明了球團礦中MgO 含量的增加，抗壓強度逐漸下降的主要原因為: 一方面球團MgO 含量的增加使得球團中Fe₃O₄氧化成Fe₂O₃再結晶過程減弱，連晶不完全，且分布不均，不利于球團礦的固結; 另一方面隨著球團礦中MgO 含量的增加，球團礦的孔徑及孔隙度逐漸增大，導致球團礦的抗壓強度不斷下降。

王筱留^［43］等對Mg^{2 +} 在鎂磁鐵礦中的占據情況進行了研究，其結果表明，進入球團礦鐵相中的Mg^{2 +} 基本上占據磁鐵礦晶格中八面體B晶位，取代一部分Fe^{2 +} ，含鎂磁鐵礦的化學式可用: Fe( Fe^{2 －} x － y，Mgx) O₄，( x，y ＞ 0) 表示。并認為球團礦中的MgO 可穩定更多的磁鐵礦相，使球團磁鐵礦含量明顯增加、赤鐵礦含量減少，因而，還原膨脹得到有效抑制。

為了解釋MgO 改善球團礦冶金性能的原因，人們曾對MgO 在球團礦中的賦存形式進行了研究，其結果表明，MgO 大多賦存于鐵相中，少量賦存在渣相中。而對鐵相的影響主要表現為促成鐵酸鎂( MgO·Fe₂O₃) 和鎂磁鐵礦( Mg，Fe) O·Fe₂O₃的形成，或鎂磁鐵礦與鐵酸鎂近似理想固溶體( Mg1 － x，Fex) O·Fe₂O₃的形成。

G． H． Li^［44］等研究了添加白云石、生石灰、蛇紋石對球團礦還原膨脹性的影響，其研究結果發現，只有蛇紋石可以降低球團礦還原膨脹性指數，白云石、生石灰卻導致了球團礦的異常膨脹。并認為這是由于氧化鈣的加入促進了鐵晶須的形成和長大，而氧化鎂固溶于浮氏體中，卻降低了Fe^{2 +} 的遷移能力。Srinivas Dwarapudi^［45］認為球團在還原過程中，如果形成的渣相熔點比較低，就可以有足夠的空間容納體積膨脹，從而導致比較高的還原膨脹率。而MgO 的加入，使得形成的熔渣熔點提高，這樣就提供了較高的聯結力限制還原過程中的膨脹應力，從而降低球團礦的還原膨脹性指數。但是，到目前為止，有關MgO 對球團礦還原膨脹性能影響的研究還十分有限。

4 結語

綜上所述，與普通鐵精礦粉相比，白云鄂博鐵精礦中由于含有F、K、Na 等堿金屬，使其球團礦還原膨脹甚為嚴重，從而使MgO 對白云鄂博球團礦還原膨脹性能的影響機理變得更為復雜。可見，從球團礦還原全過程出發，就MgO、F、K 和Na 等因素對球團還原膨脹性能的交互影響進行系統的研究，以探明MgO 對白云鄂博鐵精礦球團還原膨脹性能的影響機理。不僅可為改善普通鐵精礦球團還原膨脹性能提供理論依據，而且對于抑制白云鄂博特殊鐵精礦球團異常還原膨脹、建立我國特殊礦球團生產新理論以及更加有效、高質量、高產量地綜合利用白云鄂博鐵礦資源具有重要的科學意義。

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